Sennacherib (Assírio: Sin-ahhe-eriba; 704-681) estava bem preparado para a sua posição de soberano. Com ele a Assíria adquiriu um governante excepcionalmente inteligente e dotado, embora muitas vezes extravagante. O seu pai, curiosamente, não é mencionado em nenhuma das suas muitas inscrições. Deixou imediatamente a nova cidade de Dur-Sharrukin e residiu em Ashur durante alguns anos, até que em 701 fez de Nínive a sua capital.
Sennacherib teve dificuldades consideráveis com a Babilónia. Em 703 Marduk-apal-iddina voltou a coroar-se rei com a ajuda de Elam, passando de imediato a aliar-se a outros inimigos da Assíria. Após nove meses, foi forçado a retirar-se quando Sennacherib derrotou um exército de coligação constituído por babilónios, arameuas e elamitas. O novo rei fantoche da Babilónia era Bel-ibni (702-700), que tinha sido criado na Assíria.
Em 702 Sennacherib lançou uma rusga ao Irão ocidental. Em 701 seguiu-se a sua campanha mais famosa, contra a Síria e a Palestina, com o objectivo de ganhar controlo sobre a estrada principal da Síria para o Egipto, em preparação para campanhas posteriores contra o próprio Egipto. Quando o exército de Sennacherib se aproximou, Sidon expulsou imediatamente o seu governante, Luli, que era hostil à Assíria. Os outros aliados ou se renderam ou foram derrotados. Um exército egípcio foi derrotado em Eltekeh, em Judá. Senaqueribe sitiou Jerusalém, e o rei de Judá, Ezequias, foi chamado a render-se, mas não se conformou. Um oficial assírio tentou incitar o povo de Jerusalém contra Ezequias, mas os seus esforços falharam. Tendo em conta a dificuldade de cercar uma fortaleza montanhosa como Jerusalém, e a menor importância desta cidade para o objectivo principal da campanha, Sennacheribe encurtou o ataque e deixou a Palestina com o seu exército, que segundo a Bíblia hebraica (2 Reis 19:35) tinha sido dizimado por uma epidemia. O número de mortos assírios terá aumentado para 185.000. No entanto, Hezekiah terá pago tributo a Sennacherib em pelo menos uma ocasião.
Bel-ibni da Babilónia separou-se da união com a Assíria em 700. Sennacheribe moveu-se rapidamente, derrotando Bel-ibni e substituindo-o pelo filho mais velho de Sennacheribe, Ashur-nadin-shumi. Os anos seguintes foram relativamente pacíficos. Sennacherib usou este tempo para preparar um ataque decisivo contra Elam, que por diversas vezes tinha apoiado as rebeliões babilónicas. A rota terrestre para Elão tinha sido cortada e fortificada pelos Elamitas. Sennacherib mandou construir navios na Síria e em Nínive. Os navios da Síria foram transportados em rodízios do Eufrates para o Tigre. A frota navegou rio abaixo e teve bastante sucesso nas lagoas do Golfo Pérsico e ao longo da costa sul de Elam. Os Elamitas lançaram uma contra-ofensiva por terra, ocupando a Babilónia e colocando um homem da sua escolha no trono. Só em 693 é que os assírios voltaram a ser capazes de lutar para o norte. Finalmente, em 689, Sennacherib teve a sua vingança. A Babilónia foi conquistada e completamente destruída, os templos saqueados e nivelados. As águas do Canal de Arakhtu foram desviadas sobre as ruínas, e o interior da cidade permaneceu quase totalmente desabitado durante oito anos. Mesmo muitos assírios ficaram indignados com isto, acreditando que o deus babilónico Marduk deve ficar gravemente ofendido com a destruição do seu templo e com a transmissão da sua imagem. Marduk era também uma divindade assíria, a quem muitos assírios se voltaram em tempo de necessidade. Foi lançada uma campanha de propaganda político-teológica para explicar ao povo que o que tinha acontecido estava de acordo com o desejo da maioria dos deuses. Foi escrita uma história na qual Marduk, devido a uma transgressão, foi capturado e levado perante um tribunal. Apenas uma parte do comentário a esta peça de literatura atamancada está disponível. Mesmo o grande poema da criação do mundo, o Enuma elish, foi alterado: o deus Marduk foi substituído pelo deus Ashur. As energias sem limites de Sennacherib não trouxeram, contudo, qualquer ganho ao seu império, e provavelmente enfraqueceram-no. A tenacidade deste rei pode ser vista nos seus projectos de construção; por exemplo, quando Nínive precisava de água para irrigação, Sennacherib mandou os seus engenheiros desviar as águas de um afluente do Grande Rio Zab. O canal teve de atravessar um vale em Jerwan. Foi construído um aqueduto, constituído por cerca de dois milhões de blocos de pedra calcária, com cinco enormes arcos pontiagudos sobre o riacho do vale. O leito do canal no aqueduto foi selado com cimento contendo magnésio. Partes deste aqueduto ainda hoje se encontram de pé. Sennacherib escreveu sobre estas e outras realizações tecnológicas em pormenor, com ilustrações.
Sennacherib construiu um enorme palácio em Nineveh, adornado com relevos, alguns deles retratando o transporte de estátuas colossais de touros por água e por terra. Muitas das salas foram decoradas com narrativas pictóricas em baixo-relevo, narrando a guerra e as actividades de construção. Podem ser notados avanços consideráveis na execução artística, particularmente no retrato de paisagens e animais. Destacam-se as representações das batalhas nas lagoas, a vida nos campos militares, e as deportações.
Em 681 bce houve uma rebelião. Sennacherib foi assassinado por um ou dois dos seus filhos no templo do deus Ninurta em Kalakh. Este deus, juntamente com o deus Marduk, tinha sido maltratado por Sennacherib, e o acontecimento foi amplamente considerado como um castigo de origem divina.
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